Influence d'acides organiques sur la désorption de l'américium 241 et du neptunium 237 à partir d'un sol cultivé acide

Institut de protection et de sûreté nucléaire, DPRE/SERLAB/LRE, C.E. Cadarache, BP 1, 13108 Saint- Paul-Lez-Durance Cedex, France.

Received: 14 February 2000
Accepted: 23 August 2000 Revised: 30 May 2000

Abstract

Effect of organic acids on 241 americium and 237 neptunium desorption from an acidic cultivated soil. Naturally occurring organic substances have been recognised as one important factor affecting the behaviour in the environment of transuranic actinides. This experimental study aims at evaluating if some naturally occurring carboxylic acids (vanillic, citric, lactic, oxalic) would affect ²⁴¹Am or ²³⁷Np availability in an acidic agricultural soil. Data show that these acids enhance the desorption of americium and neptunium from the soil, with a noticeable effect of citric acid. The fraction desorbed is multiplied by more than 10 for 0.1 M citric acid, and by 3 or 4 with other acids, in relation with the complexation of radionuclides with these acids. The desorption increases with molar concentration of the acids because of the decrease of pH in acidified soils, except for oxalic acid. The soil moisture conditions seem to affect the desorption results: the percentage desorbed is approximately 10 times lower for batch experiments (saturated conditions) than for centrifugation corresponding to unsaturated soil conditions. These preliminary data are mainly qualitative, but they show that it could be interesting to take into account more realistic physico-chemical conditions when measuring desorption ratios for cultivated soils.

Résumé

La matière organique affecte le comportement des actinides transuraniens dans l'environnement, notamment dans les sols. Cette étude expérimentale vise à évaluer si des acides carboxyliques (citrique, lactique, oxalique, vanillique), naturellement présents dans la rhizosphère d'un sol agricole ou sous litière de sol forestier, modifient la disponibilité de ²⁴¹Am ou ²³⁷Np. Les résultats obtenus montrent que ces acides augmentent la désorption de l'américium et du neptunium vers la solution du sol, avec un effet particulièrement marqué de l'acide citrique. La fraction désorbée est multipliée par plus de 10 pour l'acide citrique 0,1 M, et par 3 ou 4 pour les autres acides, en relation avec la complexation des radionucléides par ces acides. L'augmentation de la désorption s'accroît avec la concentration molaire des acides, du fait de la baisse du pH de la solution de sol acidifié, sauf pour l'acide oxalique. Les conditions d'humidité du sol semblent affecter l'intensité de la désorption: le pourcentage désorbé est approximativement 10 fois moindre pour des expériences en "batches"(extractions liquide-solide, en conditions saturées) que lors d'extractions par centrifugation, correspondant à un état hydrique insaturé du sol. Ces résultats préliminaires sont essentiellement qualitatifs, toutefois, ils montrent l'intérêt de prendre en compte des conditions physico-chimiques plus réalistes pour la détermination des coefficients de distribution des sols cultivés.