Caractérisation physico-chimiques des poudres inhalables d'oxydes mixtes (U, Pu)O₂ issues des procédés COCA et MIMAS

Physico-chemical characterization of inhalable mixed-oxides (U,Pu)O₂ made according to COCA and MIMAS processes

CEA / DSV / DRR / SRCA/ Laboratoire de Radiotoxicologie, BP 12, 91680 Bruyères-le-Châtel, France.

Résumé

Dans le cadre des études de toxicologie pulmonaire des oxydes mixtes (U,Pu)O₂, nous avons étudié les propriétés physico-chimiques des poudres inhalables fabriquées selon le procédé industriel COCA et MIMAS, prélevées au poste de rectification et renfermant respectivement 5.3 et 4.7 % de Pu. Ces poudres sont étudiées après inhalation chez le rat, dans les macrophages alvéolaires extraits par lavage pulmonaire. L'analyse en spectrométrie X de dispersion d'énergie (EDS) couplée au microscope électronique a permis de mettre en évidence une forte hétérogénéité à l'échelle nanométrique de ces deux types de combustible. Les particules sont le plus souvent sous forme d'aggrégats. La plupart des particules unitaires (>60%) correspondent à de l'UO₂ "pur" d'après le spectre EDS. Les autres sont soit du PuO2 "pur" soit (U, Pu)O₂ avec des teneurs en Pu pouvant atteindre plus de 30 %. Les résultats semi-quantitatifs indiquent que les poudres MIMAS et COCA sont hétérogènes. L'étude autoradiographique confirme cette hétérogénéité et visualise la grande hétérogénéité de la répartition de dose au sein des tissus pulmonaires après inhalation.

Abstract

Physico-chemical characterization of inhalable mixed-oxides (U,Pu)O₂ made according to COCA and MIMAS processes. We have studied physico-chemical properties of mixed oxides (U,Pu)O₂, inhalable particles made according to COCA or MIMAS process, collecting at the grinding step, which contained 5.3 and 4.7% Pu respectively. These particles were studied after inhalation exposure of rats, in entire alveolar macrophages extracted by pulmonary lavage. The Energy Dispersive X Spectrometry (EDS) performed by electron microscopy demonstrated a large heterogeneity at the nanometric level. Most of the particles corresponded to aggregates. More than 60% of the unitary particles were "pure0" UO₂ according to the EDS, whereas the remaining ones were either "pure" PuO₂ or (U,Pu)O2 containing Pu in a range up to 30%. The semi-quantitative results showed that the MIMAS and COCA powders were heterogeneous. The heterogeneity was confirmed by the autoradiography study that visualized the large heterogeneity of the dose delivered to lung tissues after inhalation.