Actions préventives en matière de chimie pour maîtriser le terme « source » et diminuer la dose aux travailleurs dans les centrales nucléaires d’EDF

Preventive actions in the field of chemistry to control the source term and decrease the dose rates for workers

¹ EDF/DIN CEIDRE, 2 rue Ampère, 93206 Saint Denis Cedex 1, France.
² EDF/DIN SEPTEN, 12-14 avenue Dutriévoz, 69628 Villeurbanne Cedex, France.
³ Conseil de RadioProtection et DPN EM, 1 place Pleyel, 93282 Saint-Denis Cedex, France.

Reçu : 5 Novembre 2008
Accepté : 27 Janvier 2009

Résumé

Cette publication présente les actions en matière de chimie pour maîtriser le terme source dans les centrales nucléaires d’EDF en exploitation, terme constitué par l’ensemble des espèces chimiques activées, véhiculées par le fluide du circuit primaire ou susceptibles de s’activer sous le flux neutronique du cœur (combustible), en complément des actions curatives d’assainissement des centrales. Les leviers principaux qui sont utilisés en exploitation sont les suivants : matériaux (conception et fabrication, traitements de passivation), chimie (pH du circuit primaire, injection de zinc), épuration (filtres et résines), mode de transfert des activités (mise à l’arrêt du réacteur et démarrage), maîtrise des pollutions (mise en œuvre d’un spectromètre portable pour la surveillance, la prévention et la mise en œuvre de remèdes). En ce qui concerne la chimie, l’optimisation du pH, en milieu basique par ajout de lithine, permet à la fois de réduire la production de produits de corrosion, et de diminuer le temps de séjour sous flux de ces espèces. Il est admis que le pH visé actuellement est proche de l’optimum recherché. Toutefois, les études en cours visent à obtenir les conditions chimiques permettant de l’atteindre, notamment en début de cycle. L’injection de zinc vise à réduire la contamination en cobalt (⁵⁸Co et ⁶⁰Co) des circuits hors flux. Une expérimentation d’injection de zinc, à titre expérimental sur deux tranches et sur 3 cycles, a été lancée pour réduire les doses intégrées et montrent qu’une réduction de la contamination surfacique de certaines zones a pu être mise en évidence. Le déploiement de l’injection de zinc sur 12 autres sites a été décidé. En matière d’épuration, la mise en place des marchés spécifiques dans l’entreprise a permis une meilleure caractérisation des filtres et des résines, ainsi qu’une réduction significative de leurs coûts d’achat. Par ailleurs, la qualification de ces filtres selon les normes AFNOR en vigueur permet de comparer les filtres des différents fournisseurs et d’assurer leur qualité. Des notes de recommandations pour l’exploitation des résines et des filtres ont été rédigées pour permettre de définir leurs caractéristiques optimales en fonction de leur rôle et de leurs conditions d’exploitation et de préciser les critères de remplacement (filtres). Les transitoires d’arrêt et de redémarrage d’un réacteur s’accompagnent de modifications importantes des conditions physico-chimiques du fluide primaire qui entraînent des transferts significatifs d’activité et un risque de recontamination. Des logigrammes de mise en arrêt à froid ont été établis pour définir les conditions chimiques optimales pour minimiser ce risque, en prenant en compte la durée de fonctionnement depuis la dernière oxygénation et le matériau constituant les tubes GV, sur la base de l’analyse du retour d’expérience et des calculs de solubilité des différents types d’oxydes.

Abstract

This paper presents the actions in the field of chemistry to control the source term in EDF nuclear power plants in operation, which corresponds to the corrosion products which are released from the materials and transported from the core where they are activated to the primary circuit. Contamination involves a lot of mechanisms and parameters, but the major mechanisms are corrosion and release of corrosion products, then neutron activation and deposition, and potential solubilisation. The main parameters deal with materials (design and manufacturing, passivation treatments), and operation: chemistry (pH of primary coolant, zinc injection), purification (filters and resins), shutdown and startup chemistry optimization, pollutions control (use of a portable CdZnTe gamma spectrometer for controlling the contamination on different points of the circuit and propose adequate remedies). Concerning chemistry, the optimization of pH by adding enough lithium hydroxide to get a sufficient high pH, enables to minimize corrosion products. Hence, the pH_300°C all along the fuel cycle must be adapted, with a minimum of 7.2, corresponding to the optimum todays. Studies are performed to try to get this pH as soon as possible in the cycle: a modified B/Li coordination, which allows the beginning of the cycle with 3.5 mg/kg of Li (instead of 2.2 mg/kg as for now) to quicker reach a more caustic pH and then minimize solubility of corrosion products, has been tested and is now used in some of EDF plants (1450 MW plants). A “high lithium” coordination is also under investigation. Zinc injection aims in reducing cobalt contamination (⁵⁸Co and ⁶⁰Co) of ex-core regions. Zinc injection has been experimented on 2 units (Bugey 2 during 4 cycles and Bugey 4 during 2 cycles). The first results show a decrease of the surface contamination on some points, from the third cycle of Bugey 2, but the results need to be confirmed. The generalization of zinc injection on 12 other units has been decided by EDF. Concerning purification, the implementation of specific markets enabled to better characterize filters and resins and to significantly reduce the costs. Moreover, the qualification and characterization of the filters, using AFNOR normalization, enabled to compare the filters from different suppliers and to ensure their quality. Recommendations have been established to operate resins and filters: for the filters, definition of the optimal characteristics on the basis of the filter role and its operating conditions (flow rate, dose rate, …), and of the replacing criteria; and for the resins, definition of the reference resin for each ion exchanger of each standardized plant series. Those recommendations are based on the analysis of the resins life-time (feed-back) and on the actual knowledge on the resins characteristics. The shutdown and startup transients lead to important modifications of the chemistry of the primary coolant, which can increase the risks of contamination of the out-of-core surfaces of the reactor coolant system. Recently, EDF has developed new guidelines concerning the PWR primary shutdown and startup chemistry (logical diagrams). The update of the previous guidelines lead to the definition of a consistent strategy for the chemistry and radiochemistry during transients, taking into account the time of operation from the last oxygenation, the material of SG tubing, based on international and French feedback and calculations of solubilities of corrosion products.