Incidences des procédés d'épuration appliqués aux effluents industriels sur le comportement chimique du ruthénium 106 dans l'environnement marin. Cas des rejets de l'usine de retraitement des combustibles irradiés de La Hague

¹ Institut de protection et de sûreté nucléaire (IPSN), Département de protection de l'environnement et des installations (DPEI/ SERE/LRM), BP 10, 50130 Octeville
² Groupe d'études atomiques de la marine nationale (GEA), BP 19, 50115 Cherbourg-Naval

Reçu : 25 Janvier 1994

Résumé

Depuis la mise en service de l'usine de retraitement des combustibles irradiés de la Hague en 1966, l'efficacité des moyens employés pour épurer les effluents radioactifs liquides a été multipliée par un facteur 600. Le comportement chimique du ¹⁰⁶Ru déterminé dans les rejets déversés en mer et en deux stations d'observation proches de l'émissaire, a évolué parallèlement à l'évolution des procédés d'épuration. La méthodologie de type “voie humide” basée sur l'entraînement de ^l06Ru par le sulfure de cobalt a permis de répondre aux objectifs de protection de l'environnement et aux impératifs de production. Le comportement du radionucléide a alors été celui des complexes du nitrosylruthénium chimiquement peu réactifs, générés au cours de la mise en solution des combustibles en milieu nitrique. A partir de 1989, la vitrification des effluents les plus marqués par ce type de complexation et l'optimisation du procédé par voie humide ont permis de limiter les rejets liquides de ¹⁰⁶Ru. Parallèlement, l'inertie chimique du radionucléide s'est atténuée. Les mesures de radioactivité de l'algue Fucus serratus déterminées in situ montrent que la disponibilité de ¹⁰⁶Ru à partir de l'eau de mer dépend étroitement de l'hydrolyse des complexes du nitrosylruthénium. Les produits d'hydrolyse du radionucléide paraissent être les formes privilégiées des échanges avec l'algue pour laquelle le facteur de concentration est évalué à 500 ± 350.

Abstract

Since nuclear fuel reprocessing started at the La Hague plant in 1966, the efficiency of the purification techniques applied to radioactive wastes has been improved by a factor of 600. The chemical behaviour of ¹⁰⁶Ru observed in the liquid releases into the sea and at two coastal sites near the outlet, shows time variations related to the evolution of the reprocessing techniques used. The “wet chemical method” based on ¹⁰⁶Ru coprecipitation with cobalt sulphide has fulfilled the objectives of environmental protection and the requirements of industrial productivity. As a consequence, ¹⁰⁶Ru behaves like the weakly reactive complexes formed during the nitric acid dissolution stage of the process. Since 1989, vitrification of the effluents mainly affected by these complexes and the optimisation of the wet method have contributed to the reduction of ¹⁰⁶Ru liquid releases into the sea. At the same time, the radionuclide chemical non-reactivity has been attenuated. Measurements of ¹⁰⁶Ru activity carried out in the seaweed Fucus serratus show that the availability of nitrosylruthenium in seawater is closely related to hydrolysis of the complexes. Hydrolysis products are the main source of the chemical species available for exchange with the seaweed, its concentration factor being estimated at 500 ± 350.