Détermination du curium-242 par spectrométrie α et spectrométrie de masse dans les combustibles nucléaires irradiés

Determination of curium-242 by α spectrometry and mass spectrometry in spent nuclear fuels

CEA Saclay, DEN/DPC/SECR/LANIE 91191 Gif/Yvette Cedex, France

Reçu : 11 Mars 2004
Accepté : 12 Juin 2004

Résumé

Le curium-242 est un isotope particulièrement important dans les combustibles nucléaires irradiés en raison de sa contribution à la puissance résiduelle et également de sa chaîne de décroissance radioactive. La détermination de sa teneur est donc essentielle pour améliorer la connaissance des données nucléaires de base. Selon la nature et le temps de refroidissement du combustible irradié, la teneur en ²⁴²Cm peut être inférieure à la limite de détection des techniques de spectrométrie de masse classiquement utilisées. La spectrométrie alpha peut alors prendre le relais pour ce radionucléide de courte période (T = 162,9 jours). À partir de solutions diluées de deux combustibles MOX (OXyde Mixte d’uranium et de plutonium) irradiés de faible temps de refroidissement et dont la teneur en ²⁴²Cm est de quelques dizaines de pg, la mise au point de différentes séparations chimiques successives a permis d’obtenir des fractions de curium suffisamment pures pour effectuer l’analyse isotopique du curium par spectrométrie de masse à thermo-ionisation mais également la détermination du rapport ²⁴²Cm/²⁴⁴Cm par spectrométrie alpha. L’accord obtenu sur les rapports déterminés par les deux techniques a permis d’étendre la mesure par spectrométrie alpha à un combustible UOX (OXyde d’Uranium) de teneur en ²⁴²Cm encore plus faible. L’association de la mesure du rapport ²⁴²Cm/²⁴⁴Cm avec le rapport ²⁴⁴Cm/²³⁸U déterminé par spectrométrie de masse à thermo-ionisation et dilution isotopique, à l’aide d’un traceur ²⁴⁸Cm/²³³U, permet ainsi de connaître la teneur en curium-242 par rapport à l’uranium-238, utilisé comme référence, dans le combustible.

Abstract

Determination of curium-242 by α spectrometry and mass spectrometry in spent nuclear fuels. Curium-242 is a particularly important isotope in spent nuclear fuels due to its contribution to the residual power and also of its radioactive decrease chain. The determination of its content is therefore essential to improve the knowledge of the nuclear data. According to the nature and the cooling time of the spent fuel, the ²⁴²Cm content can be lower than the detection limit of the classically used mass spectrometric techniques. To overcome this limitation, alpha spectrometry can be advantageously used for this radionuclide of short period (T = 162.9 days). From dilute solutions of MOX fuels of short time of cooling and for which the content of ²⁴²Cm is about a few tens of pg, the development of different successive chemical separations permitted to get sufficiently pure curium fractions to perform curium isotopic analysis by thermal ionization mass spectrometry but also the determination of the ²⁴²Cm/²⁴⁴Cm ratio by alpha spectrometry. The agreement on the ratios determined by the two techniques has allowed to spread the measure by alpha spectrometry to a UOX fuel of content in ²⁴²Cm even lower. The association of the ²⁴²Cm/²⁴⁴Cm ratio measurement with the ²⁴⁴Cm/²³⁸U ratio obtained by thermal ionization mass spectrometry and isotope dilution, with a ²⁴⁸Cm/²³³U spike, permits to know the content in curium-242 in relation to uranium-238 which is used as a reference in the fuel.